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              新疆理化所在[BF4]-四面體基團優化折射率色散研究方面取得進展

                非線性光學晶體作為一種重要的光電功能材料,是固態激光技術和光通訊與信號處理技術發展的關鍵材料之一。當前,仍亟待發展和突破能實現紫外/深紫外激光輸出的非線性光學晶體。然而,一個性能優異的紫外/深紫外非線性光學材料需要滿足苛刻且相互制約的性能需求,如短的紫外透過截止邊、大的倍頻效應,特別是擁有合適的雙折射率(Δn: 0.05-0.1)以滿足相位匹配條件。針對雙折射率這一嚴苛條件將大多數非π共軛體系及雙折射活性基團未一致排列的π-共軛體系排除在外。事實上,大的雙折射率并不是滿足相位匹配的充分必要條件,折射率色散對相位匹配波長的調控也有著舉足輕重的地位。 

                中國科學院新疆理化技術研究所光電功能團隊通過提出引入氟化四面體優化折射率色散的設計策略,成功在金屬氟化硼酸鹽體系中合成了第一例含[BF4]-四面體基團的非中心對稱的氟化硼酸鹽Na4B8O9F10。相比于β-BBO、LiB3O5 (LBO)、CsB3O5 (CBO)、K3B6O10Cl (KBOC)等經典的非線性光學材料,Na4B8O9F10呈現更小的折射率色散,使其在擁有相對小的雙折射率(0.036 @1064 nm)的情況下達到了較短的倍頻相位匹配波長(240 nm)。該團隊進一步通過實驗驗證,該化合物可實現Nd: YAG激光器所輸出的1064 nm的基頻光下四倍頻的諧波光輸出,也進一步印證了第一性原理計算最短相位匹配波長的可信性。通過對目標化合物進行實空間原子切割探究以硼為中心的各功能基團對色散的影響,發現π共軛的[BO3]3-基團是折射率色散的主要影響因素,而[BO2F2]-尤其是具有大的HOMO-LUMO帶隙的[BF4]-基團,有利于小的折射率色散。 

                綜上,Na4B8O9F10因其優異的折射率色散,通過小的雙折射率實現了較短的倍頻相位匹配波長,為探索具有小的折射率色散的優異材料提供了一種可行的策略。該研究成果以VIPVery Important Paper)形式發表在Wiley公司出版的《德國應用化學》上(Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202115669)。中科院新疆理化所為唯一完成單位,在讀研究生程歡歡為第一作者,楊志華研究員和潘世烈研究員為通訊作者,該工作得到了國家自然科學基金優青項目、中科院及自治區等項目的資助。 

                文章鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202115669  

              1 Na4B8O9F10的晶體結構及在雙折射率和最短倍頻PM波長方面與幾種經典材料的對比 

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